Feasibility study on reprocessing of HTGR spent fuel by existing PUREX plant and technology

深谷 裕司; 後藤 実; 大橋 弘史

Annals of Nuclear Energy, 181, p.109534_1 - 109534_10, 2023/02

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2022.109534

既存のPUREXプラントと技術による高温ガス炉使用済燃料の再処理の実現可能性を検討した。高温ガス炉の使用済燃料溶解液は、軽水炉に比べて燃焼度が3倍高いことにより、約3倍のウラン235と1.5倍のプルトニウムを含む。そこで、六ヶ所再処理プラント(RRP)の限界を満たすために、使用済燃料の重金属を劣化ウランで3.1倍に希釈する。本研究では、希釈によるウランとプルトニウムの回収率を、再処理プロセス計算コードを用いたシミュレーションによって確認した。さらに、経済的観点から希釈しない場合の成立性についても検討した。その結果、希釈しなくても実現可能であることが確認され、物質収支や臨界性の観点から施設を最適化する必要があるものの、希釈する場合に比べて再処理量が1/3に削減されることが期待される。

A Novel microemulsion phase transition; Toward the elucidation of third-phase formation in spent nuclear fuel reprocessing

Mu, J.*; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 122(4), p.1439 - 1452, 2018/02

https://doi.org/10.1021/acs.jpcb.7b08515

We present evidence that the transition between organic and third phases, which is an unusual transition between two isotropic, bi-continuous micro-emulsion phases. This system contains quaternary; water, n-dodecane, nitric acid, tributyl phosphate (TBP). This quaternary system has been shown to exhibit, under appropriate conditions, three coexisting phases: a light organic phase, an aqueous phase, and the so-called third phase. In this work, we focused on the coexistence of the light organic phase with the third phase using methods of molecular dynamics (MD) simulation and small-angle X-ray scattering (SAXS). Snapshots from the MD simulations as well as a cluster analysis of the organic and third phases revealed structures akin to bi-continuous micro-emulsion phases, with the polar species residing within a mesh, and with the surface of the mesh formed by amphiphilic TBP molecules. The non-polar n-dodecane molecules were observed in these snapshots to be outside this mesh. The only large-scale structural differences observed between the two phases were the dimensions of the mesh. Evidence for the correctness of these structures was provided by the results of SAXS studies, where the profiles obtained for both the organic and third phases agreed well with those calculated from simulation.

Technetium separation for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和; 森田 泰治

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.271 - 274, 2005/12

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.3_271

PUREX技術に基づいたTcの抽出分離試験を、燃焼度44GWd/tの使用済ウラン燃料を用いて行った。試験結果を、シミュレーションコードESSCAR(Extraction System Simulation Code for Advanced Reprocessing)を用いて検討した。TBP抽出によって、Tcを溶解液からほぼ定量的に抽出し、高濃度硝酸スクラブによって抽出されたTcを定量的に回収できることを示した。さらに、Tcの抽出機構では、ZrとUとの共抽出効果が支配的な要因であることをESSCARコードによる計算結果から示した。

Research committee on Ruthenium and Technetium Chemistry in PUREX System, Organized by the Atomic Energy Society of Japan

松本 史朗*; 内山 軍蔵; 小沢 正基*; 小林 康利*; 白土 克之*

Radiochemistry, 45(3), p.219 - 224, 2003/05

https://doi.org/10.1023/A:1026047722973

湿式再処理技術として商用再処理施設で採用されているPUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学挙動について概説する。特に、PUREXシステム溶液系におけるテクネチウムの原子価状態,酸化還元反応,TBP(リン酸トリブチル)分配挙動,工程内移行挙動などについて述べる。なお、本報告は日本原子力学会研究専門委員会「PUREXシステムにおけるルテニウムとテクネチウムの化学」の活動成果の一部をまとめたものである。

Long-lived nuclide separation for advancing back-end fuel cycle process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 磯貝 光; 伊東 芳紀*; 佐藤 真人; 細谷 哲章

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.925 - 928, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875620

将来の核燃料サイクル技術として、長寿命核種の高度分離機能を有する再処理プロセスの開発を行っている。同プロセスは、5つの主要な技術から構成され、(1)燃料溶解オフガスからの炭素-14及びヨウ素-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元分離,(3)高濃縮硝酸によるTc(VII)分離,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離,(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離機能を可能とする再処理プロセスの使用済燃料を用いた分離原理確認試験を行った。本報告ではそれらの主要成果を述べる。

再処理プロセス・化学ハンドブック

燃料サイクル安全工学部

JAERI-Review 2001-038, 600 Pages, 2001/12

JAERI-Review-2001-038.pdf:19.64MB

ピュレックス法に基づく湿式再処理技術は、応用性の広い第一世代の中核的再処理技術であり、廃棄物管理技術などの周辺技術の完成度も高い。湿式再処理技術に関するプロセス及び化学の基礎情報をまとめたデータベースの整備は、UO燃料の高燃焼度化やMOX燃料の利用など、燃料の高度化に対応する再処理プロセス及び核燃料サイクルを開発・評価して、湿式再処理技術の利用を拡大していくために重要である。この再処理プロセス・化学ハンドブックは、専門家で構成される編集委員会により、平成5年度より平成12年度にわたって収集,検討されたプロセス及び基礎化学データをまとめたものである。

Solvent extraction behaviors of minor nuclides in nuclear fuel reprocessing process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 峯尾 英章; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 246(3), p.683 - 688, 2000/12

https://doi.org/10.1023/A:1006756215590

現行PUREX法及び改良PUREX法(PARC法)におけるネプツニウムやテクネチウムなどの微量成分の溶媒抽出挙動を使用済燃料を用いたケミカルフローシート実験により調べた。PARC法の実験結果はn-ブチルアルデヒドがNp(VI)の還元分離試薬として有効であることを示した。

乾式リサイクルシステムの安全性検討

掛樋 勲; 中林 弘樹

JNC TN9400 2000-051, 237 Pages, 2000/04

JNC-TN9400-2000-051.pdf:8.14MB

本研究は、従来のPurex再処理法-ペレット加工法と異なるシステム概念の乾式リサイクルシステム(乾式再処理-射出成型(金属燃料)、振動充填(酸化物燃料)加工法)について、その安全システムを構築するために、安全システムの考え方(安全システム概念)を示し、安全評価に関わる検討を行ったものである。安全システムの考え方については、我が国現行の再処理安全審査指針に則って、必要な安全機能、安全設計要件及び安全設備を示し、課題を摘出した。安全評価に関わる検討については、想定する異常事象及び事故事象を選定し、安全設計パラメータ(閉じ込めフィルタ能力等)と漏洩インベントリをパラメータとして、公衆被ばく量制限との関係を求め、課題を摘出した。また、臨界管理の設計及び評価に資するため、臨界解析を行った。以上のように、本研究では、安全設計方針(安全設計上考慮すべき事項)、指針等の作成及び具体的な安全設計を進めるために、乾式システムの安全システム概念を体系化して、課題を示した。

無配管化を目指した湿式再処理プロセスの合理化検討

半沢 正利*; 森岡 信男*; 麓 弘道*; 西村 建二*; 近沢 孝弘*

JNC TJ9400 2000-001, 112 Pages, 2000/02

JNC-TJ9400-2000-001.pdf:6.67MB

本研究は、革新的技術アイデアにより経済性の高い高速炉燃料(MOX燃料)再処理プロセスを構築することを目標に、配管施工に係わるコストを大幅に削減できるパイプレスプラントの概念を導入し、且つ溶媒抽出法以外の湿式分離法も考慮した新しいプロセスの可能性を探ることを目的としている。そのため、まず、沈殿法、晶析法、イオン交換法及びパイプレスプラントについて文献調査を行い、これを基に、以下の湿式分離法を採用したプロセス要件に適合するプロセスフロー案の検討を実施した。(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセス(2)シュウ酸沈殿法プロセス(3)マイルドな条件の再処理法プロセス(晶析+沈殿法)(4)晶析+イオン交換法プロセス(5)晶析+溶媒抽出法プロセス上記検討プロセス及び従来プロセスについて、パイプレスプラントへの適合性、安全性、経済性、資源の有効利用性、核不拡散性及び運転・保守・補修性の観点から得失評価を行い、最も合理的なプロセスとして(1)晶析+過酸化水素沈殿法プロセスを選定した。選定プロセスについて、臨界安全評価を行うとともに物質収支図、プロセスフローダイアグラム、主要機器リスト及び移動槽・ステーションの配置概念図を作成することにより、主要物質の物流/物量、主要機器の概念/大きさ及び数量等を明らかにした。

Management of minor long-lived nuclides in nuclear fuel reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 藤根 幸雄

Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000), Vol.1, p.531 - 538, 2000/00

高度化再処理プロセスとして開発しているPARCプロセスの使用済燃料を用いた実証試験の結果について報告する。放射性廃棄物発生量低減、経済性向上などを可能とするPARCプロセスの主要分離技術であるn-ブチルアルデヒドによるNp6価の5価への選択還元及びブチルアミンによる溶媒洗浄などについて、フローシート試験結果を述べる。